Les récentes techniques de diffraction résolue en temps permettent l’étude dynamique de la matière avec une résolution spatio-temporelle sans précédent [1], typiquement sur des échelles de temps aussi courtes que quelques centaines de femtosecondes. Cette étude est devenue possible en laboratoire grâce au développement de lasers à impulsions ultra courtes qui permettent de générer des paquets de rayons X ou d’électrons avec des longueurs d’onde et durées adaptées pour sonder les mouvements atomiques.
Isabel Gonzalez Vallejo a reçu le prix de thèse 2020 (décerné en 2021) de l’Association Française de Cristallographie (AFC) en collaboration avec le Laboratoire de Physique Appliqué (LOA) et le LPS. Au cours de son travail de thèse, Isabel a utilisé la diffraction ultrarapide des électrons pour étudier la dynamique structurelle de diverses transitions de phase. La technique repose sur le schéma “pompe-sonde” qui consiste à exciter la matière avec une impulsion laser intense ultra courte (la pompe) qui déclenche une série de processus hors équilibre dans les structures électroniques et cristallines. L’évolution dynamique de ces processus est ensuite sondée par une deuxième impulsion d’électrons (la sonde) en retardant la sonde de la pompe. Les clichés de diffraction obtenus permettent de réaliser un film stroboscopique dans l’espace réciproque et dévoilent la dynamique de processus tels que les réactions chimiques, les phonons cohérents ou ici les transitions de phase structurales [1,2].
La thèse d’Isabel portait sur l’étude de la dynamique structurale dans les transitions de phase associée à l’apparition d’une Onde de Densité de Charge (ODC). Après avoir montré l’influence de la diffusion multiple dans les expériences de diffraction d’électrons résolues en temps [3], Isabel a étudié la dynamique hors équilibre de la transition de phase dans GdTe3, un composé quasi-bidimensionnel présentant un état ODC unidirectionnel. Les expériences ont été menées pour différentes fluences du laser et à différentes températures au-dessous de la transition. La température intrinsèque du cristal a été estimée à chaque délai à partir de l’effet de l’agitation thermique du cristal qui affecte l’intensité de chaque pic de Bragg par l’intermédiaire du Debye Waller. Le système subit une transition de phase ultrarapide non thermique. Comme le montre la figure ci-dessous, l’onde de densité de charge disparait très rapidement, en moins d’une picoseconde après photo-excitation, puis se stabilise en 6 ps correspondant à une température de quasi-équilibre différente de la température initiale. Les longueurs de corrélation de l’ODC ont pu être mesurées révélant le rôle des défauts dans la remise en ordre. Les temps de relaxation augmentent linéairement avec la fluence mais dépendent aussi fortement de la température initiale du cristal. En outre, une nouvelle phase transitoire ODC induite par l’impulsion laser, qui n’est pas présente à l’équilibre thermodynamique, a été récemment observée dans des systèmes similaires LaTe3 et CeTe3 Nous n’avons pas observé cette phase photo-induite dans nos échantillons de GdTe3, une absence probablement liée à la proximité de la phase désordonnée. Cette étude vient d’être publiés dans Structural Dynamics [4].
Figure. Variations relatives de l’intensité de la réflexion satellite associée à l’ODC pour deux différentes fluences et de deux températures en fonction du délai entre la pompe et la sonde dans GdTe3.
Références
[1] R. J. D. Miller, Science 343, 1108 (2014)
[2] G. Sciaini, Appl. Sci. 9, 1427 (2019)
[3] Isabel González Vallejo, Geoffrey Gallé, Brice Arnaud, Shelley A. Scott, Max G. Lagally, Davide Boschetto, Pierre-Eugene Coulon, Giancarlo Rizza, Florent Houdellier, David Le Bolloc’h, and Jerome Faure, Phys. Rev. B 97, 054302 (2018)
[4] Time-resolved structural dynamics of the out-of-equilibrium charge density wave phase transition in GdTe3,” I. González-Vallejo, V. L. R. Jacques, D. Boschetto, G. Rizza, A.Hadj-Azzem, J. Faure and D. Le Bolloc’h, Structural Dynamics (Vol.9, Issue 1, 2022) DOI: 10.1063/4.0000131
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David Le bolloc’h